导读
厦门大学化学化工学院洪文晶教授课题组在单分子光电子隧穿谱领域取得重要研究进展，相关成果以"Single-molecule photoelectron tunneling spectroscopy"为题发表于Nature Materials期刊上（DOI：10.1038/s41563-023-01591-4）。
“如何在微观层面测量界面现象？”是Science期刊提出的世界前沿125个科学问题之一。定量表征单分子器件中金属费米能级与分子前线轨道的界面能量匹配关系，对于深入理解界面电子输运过程这一基础科学问题，以及通过界面设计探索分子器件和材料未来在逻辑运算领域的潜在应用都至关重要。然而，由于传统电学表征技术受限于局域热效应等原因，包括转换电压谱，静电门控和电化学门控等在内的现有表征技术，均无法在室温下实现对较大能量范围，特别是超出HOMO-LUMO能量范围之外界面能量的定量表征。如何在单分子层面实现界面电子输运过程的能量分辨测量，也就成为了该领域进一步发展的关键技术挑战之一，也制约了对电场下器件物理化学一系列基础科学问题的深入研究。
针对这一挑战，研究团队将自主研制的单分子电学表征仪器与飞秒脉冲激光耦合，通过化学、物理、电子、仪器、控制和人工智能等领域的跨学科攻关建立了能够在单分子层面实现光电子隧穿谱表征的实验研究平台，实现了对单分子器件具有能量分辨的单分子光电子隧穿谱表征，并在1.31 电子伏到1.77电子伏的能量范围内发现了单分子器件中界面能量匹配主导的光电子共振输运现象。进一步的，研究团队通过单分子光电子隧穿谱的偏压依赖特性得到了单分子器件的LUMO+1和LUMO+2轨道能量随局域电场位移的定量关系，揭示了电场对轨道能量的调控作用。该工作建立的单分子光电子隧穿谱表征技术突破了此前室温下单分子电学表征长期以来无法实现大范围能量分辨测量的瓶颈，为单分子尺度电场效应研究提供了具备能量分辨的定量研究平台；也是未来进一步建立高时间分辨的单分子光电表征方法和探索研究具有高工作频率和运算速度的单分子光电子器件的关键步骤，体现了团队通过自主开发研究平台和研制仪器设备解决基础科学问题的研究思路。
该研究工作在洪文晶教授指导下完成，博士后刘豪杰、博士生陈李珏和张浩为共同第一作者，博士生杨章强、叶婧瑶、方朝、徐伟和硕士生周萍参与了该研究工作，杨晔教授、刘俊扬副教授和师佳副教授共同指导了这一研究工作。该工作获得了国家自然科学基金（No.22250003，21722305，22173075，21933012）和中央高校基本科研业务费专项资金（No.2070020，207，2070068，2070002）的资助，以及固体表面物理化学国家重点实验室、高端电子化学品国家工程研究中心（重组）、嘉庚创新实验室和能源材料化学协同创新中心的支持。
论文链接：/articles/s41563-023-01591-4
来源：厦门大学
